Создание сверхпроводящих материалов в результате фотореакций

Проведено исследование фотореакции серы с молекулярным водородом с использованием методологии молекулярной динамики нестационарных возбужденных состояний (TDESMD). Индивидуальная траектория TDESMD дает подробную информацию о реакциях, которые приводят к ряду аллотропов серы и их гидрированных форм. Смоделированные масс-спектры, основанные на ансамбле траекторий TDESMD, обеспечивают распределение сульфанов по путям реакции. Установлено, что фотореакция начинается с раскрытия кольца циклического S₈, который затем может реагировать с двумя радикалами H с образованием S₈H₂ в результате гомолитической диссоциации H₂. Кластер серы подвергнется отщеплению мелких фрагментов, которые впоследствии могут рекомбинировать в различные сульфаны. Наиболее распространенные фрагменты, генерируемые вдоль траекторий, — H₂S, S₄H₂ и S₈H₂. Конечные серосодержащие продукты представляют собой смесь сульфанов с различными цепями и кольцами. Полученные результаты позволяют лучше понять фотореакцию и потенциально дают представление о создании материалов с высокой температурой сверхпроводящего перехода T_c с использованием аналогичных реагентов.

1. A. P. Drozdov, M. I. Eremets, I. A. Troyan, V. Ksenofontov, S. I. Shylin, Nature, 525, 73-76 (2015).

2. A. P. Drozdov, P. P. Kong, V. S. Minkov, S. P. Besedin, M. A. Kuzovnikov, S. Mozaffari, L. Balicas, F. F. Balakirev, D. E. Graf, V. B. Prakapenka, et al., Nature, 569, 528-531 (2019).

3. M. Somayazulu, M. Ahart, A. K. Mishra, Z. M. Geballe, M. Baldini, Y. Meng, V. V. Struzhkin, R. J. Hemley, Phys. Rev. Lett., 122, 027001 (2019).

4. I. Errea, F. Belli, L. Monacelli, A. Sanna, T. Koretsune, T. Tadano, R. Bianco, M. Calandra, R. Arita, F. Mauri, et al., Nature, 578, 66-69 (2020).

5. L. Zhang, Y. Wang, J. Lv, Y. Ma, Nature Rev. Mater., 2, 17005 (2017).

6. M. I. Eremets, I. A. Trojan, S. A. Medvedev, J. S. Tse, Y. Yao, Science, 319, 1506-1509 (2008).

7. Y. Sun, J. Lv, Y. Xie, H. Liu, Y. Ma, Phys. Rev. Lett., 123, 097001 (2019).

8. N. W. Ashcroft, Phys. Rev. Lett., 21, 1748-1749 (1968).

9. N. W. Ashcroft, Phys. Rev. Lett., 92, 187002 (2004).

10. J. A. Flores-Livas, L. Boeri, A. Sanna, G. Profeta, R. Arita, M. Eremets, Phys. Rep., 856, 1-78 (2020).

11. E. Snider, N. Dasenbrock-Gammon, R. McBride, M. Debessai, H. Vindana, K. Vencatasamy, K. V. Lawler, А. Salamat, R. P. Dias, Nature, 586, 373-377 (2020).

12. B. Eckert, R. Schumacher, H. J. Jodl, P. Foggi, High Pressure Res., 17, 113-146 (2000).

13. J. C. Vincent, M. Muuronen, K. C. Pearce, L. N. Mohanam, E. Tapavicza, F. Furche, J. Phys. Chem. Lett., 7, 4185-4190 (2016).

14. S. M. Parker, S. Roy, F. Furche, Phys. Chem. Chem. Phys., 21, 18999-19010 (2019).

15. C. Cisneros, T. Thompson, N. Baluyot, A. C. Smith, E. Tapavicza, Phys. Chem. Chem. Phys., 19, 5763-5777 (2017).

16. M. Muuronen, S. M. Parker, E. Berardo, A. Le, M. A. Zwijnenburg, F. Furche, Chem. Sci., 8, 2179-2183 (2017).

17. Y. Zhang, L. Li, S. Tretiak, T. Nelson, J. Chem. Theory Comp., 16, 2053-2064 (2020).

18. A. E. Sifain, B. J. Gifford, D. W. Gao, L. Lystrom, T. R. Nelson, S. Tretiak, J. Phys. Chem. A, 122, 9403-9411 (2018).

19. W. Malone, B. Nebgen, A. White, Y. Zhang, H. Song, J. A. Bjorgaard, A. E. Sifain, B. Rodriguez-Hernandez, V. M. Freixas, S. Fernandez-Alberti, et al., J. Chem. Theory Comp., 16, 5771-5783 (2020).

20. L. Lystrom, Y. Zhang, S. Tretiak, T. Nelson, J. Phys. Chem. A, 122, 6055-6061 (2018).

21. I. I. Rabi, Phys. Rev., 51, 652-654 (1937).

22. I. I. Rabi, N. F. Ramsey, J. Schwinger, Rev. Modern Phys., 26, 167-171 (1954).

23. J. C. Tully, J. Chem. Phys., 93, 1061-1071 (1990).

24. J. C. Tully, J. Chem. Phys., 137, 22A301 (2012).

25. S. Hammes-Schiffer, J. C. Tully, J. Chem. Phys., 101, 4657-4667 (1994).

26. Y. Han, B. Rasulev, D. S. Kilin, J. Phys. Chem. Lett., 8, 3185-3192 (2017).

27. Y. Han, K. Anderson, E. K. Hobbie, P. Boudjouk, D. S. Kilin, J. Phys. Chem. Lett., 9, 4349-4354 (2018).

28. Y. Han, D. S. Kilin, P. S. May, M. T. Berry, Q. Meng, Organometallics, 35, 3461-3473 (2016).

29. Y. Han, Q. Meng, B. Rasulev, P. S. May, M. T. Berry, D. S. Kilin, J. Chem. Theory Comp., 13, 4281-4296 (2017).

30. Y. Han, Q. Meng, B. Rasulev, P. S. May, M. T. Berry, D. S. Kilin, J. Phys. Chem. A, 119, 10838-10848 (2015).

31. B. Disrud, Y. Han, D. S. Kilin, Mol. Phys., 115, 674-682 (2017).

32. W. Kohn, L. J. Sham, Phys. Rev., 140, A1133-A1138 (1965).

33. G. Kresse, J. Hafner, Phys. Rev. B, 47, 558-561 (1993).

34. G. Kresse, J. Hafner, Phys. Rev. B, 49, 14251-14269 (1994).

35. G. Kresse, J. Furthmuller, Phys. Rev. B, 54, 11169-11186 (1996).

36. G. Kresse, J. Furthmuller, Comput. Mater. Sci., 6, 15-50 (1996).

37. J. P. Perdew, J. A. Chevary, S. H. Vosko, K. A. Jackson, M. R. Pederson, D. J. Singh, C. Fiolhais, Phys. Rev. B, 46, 6671-6687 (1992).

38. J. P. Perdew, K. Burke, M. Ernzerhof, Phys. Rev. Lett., 77, 3865-3868 (1996).

39. P. E. Blochl, Phys. Rev. B, 50, 17953-17979 (1994).

40. S. Grimme, J. Antony, S. Ehrlich, H. Krieg, J. Chem. Phys., 132, 154104 (2010).

41. A. Forde, T. Inerbaev, E. K. Hobbie, D. S. Kilin, J. Am. Chem. Soc., 141, 4388-4397 (2019).

42. N. M. O'Boyle, M. Banck, C. A. James, C. Morley, T. Vandermeersch, G. R. Hutchison, J. Cheminformat., 3, 33 (2011).

43. K. Momma, F. Izumi, J. Appl. Crystallogr., 44, 1272-1276 (2011).

44. B. Meyer, Chem. Rev., 64, 429-451 (1964).

45. S. J. Rettig, J. Trotter, Acta Crystallogr. C, 43, 2260-2262 (1987).

46. W. Tang, E. Sanville, G. Henkelman, J. Phys.: Condens. Matter, 21, 084204 (2009).

47. E. Sanville, S. D. Kenny, R. Smith, G. Henkelman, J. Comput. Chem., 28, 899-908 (2007).

48. G. Henkelman, A. Arnaldsson, H. Jonsson, Comput. Mater. Sci., 36, 354-360 (2006).