СТРУКТУРА СПЕКТРОВ ФОТОЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ ЛЕГИРОВАННОГО КИСЛОРОДОМ ГРАФИТОПОДОБНОГО НИТРИДА УГЛЕРОДА

Исследованы закономерности изменения фотолюминесценции в температурном диапазоне 10-300 К графитоподобного нитрида углерода, синтезированного термообработкой меламина в замкнутой воздушной среде, содержащей кислород. Показано, что концентрация кислорода в полученном материале 4-5 ат.% увеличивается с ростом температуры и уменьшается при возрастании продолжительности процесса синтеза. Измерения при пониженных температурах вплоть до 10 К позволили разрешить в спектрах фотолюминесценции графитоподобного нитрида углерода несколько полос, обусловленных процессами излучательной рекомбинации. Установлено, что рост температуры синтеза с 500 до 600 °С, как и увеличение его продолжительности при заданной температуре с 30 до 240 мин, приводит к смещению максимума спектра фотолюминесценции c 2.74 эВ в область меньших энергий до 2.71-2.67 эВ, что связано с возрастанием роли в процессах излучения света молекулярной системы, образованной π-связями атомов углерода и азота с sp²-гибридизацией, характеризующейся меньшей шириной запрещенной зоны. Переходы, связанные с рекомбинацией через обусловленные кислородом уровни в запрещенной зоне полупроводника, способствуют возникновению “хвоста” спектров фотолюминесценции в области низких энергий (2.40-2.33 эВ). Повышение температуры синтеза нитрида углерода до 600 °С приводит к изменению структуры энергетических зон и увеличению энергии излучательных переходов за счет возрастания степени легирования атомами кислорода и термического расслоения.

1. Y. Zheng, L. Lin, B. Wang, X. Wang. Angew. Chem., Int. Ed., 54 (2015) 12868—12884

2. E. Kroke, M. Schwarz, E. Horath-Bordon, P. Kroll, B. Noll, A. D. Norman. New J. Chem., 26 (2002) 508—512

3. A. Wang, C. Wang, L. Fu, W. Wong-Ng, Y. Lan. Nano-Micro Lett., 9 (2017) 47

4. B. Molina, L. E. Sansores. Mod. Phys. Lett. B, 13 (1999) 193—201

5. Y. Zhao, J. Zhang, L. Qu. Chem. Nano. Mat., 1 (2015) 298—318

6. A. Zambon, J.-M. Mouesca, C. Gheorghiu, P.A. Bayle, J. Pécaut, M. Claeys-Bruno, S. Gambarelli, L. Dubois. Chem. Sci., 7 (2016) 945—950

7. A. Thomas, A. Fischer, F. Goettmann, M. Antonietti, J.-O. Müller, R. Schlögl, J. M. Carlsson. J. Mater. Chem., 18 (2008) 4893—4908

8. J. Wen, J. Xie, X. Chen, X. Li. Appl. Surf. Sci., 391 (2017) 72—123

9. J. Hernández-Torres, A. Gutierrez-Franco, P. G. González, L. García-González, T. Hernandez-Quiroz, L. Zamora-Peredo, V. H. Méndez-García, A. Cisneros-de la Rosa. J. Spectrosc., 2016 (2016) 5810592

10. J. Zhu, P. Xiao, H. Li, S. A. C. Carabineiro. ACS Appl. Mater. Interf., 6 (2014) 16449—16465

11. W.-J. Ong, L.-L. Tan, Y. H. Ng, S.-T. Yong, S.-P. Chai. Chem. Rev., 116 (2016) 7159—7329

12. A. Sudhaik, P. Raizada, P. Shandilya, D.-Y. Jeong, J.-H. Lim, P. Singh. J. Ind. Eng. Chem., 67 (2018) 28—51

13. X. Wang, K. Maeda, A. Thomas, K. Takanabe, G. Xin, J. M. Carlsson, K. Domen, M. Antonietti. Nat. Mater., 8 (2009) 76—80

14. B. Jürgens, E. Irran, J. Senker, P. Kroll, H. Müller, W. Schnick. J. Am. Chem. Soc., 125 (2003) 10288—10300

15. M.J. Bojdys, J.-O. Müller, M. Antonietti, A. Thomas. Chem. Eur. J., 14 (2008) 8177—8182

16. W. Wu, J. Zhang, W. Fan, Z. Li, L. Wang, X. Li, Y. Wang, R. Wang, J. Zheng, M. Wu, H. Zeng. ACS Catal., 6 (2016) 3365—3371

17. Y. Zhang, Q. Pan, G. Chai, M. Liang, G. Dong, Q. Zhang, J. Qiu. Sci. Rep., 3 (2013) 1943

18. S. Yin, J. Han, T. Zhoua, R. Xu. Catal. Sci. Technol., 5 (2015) 5048—5061

19. B. Choudhury, K. K. Paul, D. Sanyal, A. Hazarika, P. K. Giri. J. Phys. Chem. C, 122 (2018) 9209—9219

20. D. Das, D. Banerjee, D. Pahari, U. K. Ghorai, S. Sarkar, N. S. Das, K. K. Chattopadhyay. J. Lumin., 185 (2017) 155—165

21. N. M. Denisov, E. B. Chubenko, V. P. Bondarenko, V. E. Borisenko. Tech. Phys. Lett., 45 (2019) 108—110

22. E. B. Chubenko, A. V. Baglov, E. S. Lisimova, V. E. Borisenko. Int. J. Nanosci., 18 (2019) 1940042

23. G. Zhang, J. Zhang, M. Zhang, X. Wang. J. Mater. Chem., 22 (2012) 8083—8091

24. Z. Gan, Y. Shen, J. Chen, Q. Gui, Q. Zhang, S. Nie. Nano Res., 9 (2016) 1801—1812

25. D. Das, S. L. Shinde, K. K. Nanda. ACS Appl. Mater. Interf., 83 (2016) 2181—2186

26. Y. P. Varshni. Physica, 34 (1967) 149—154

27. J. Fu, B. Zhu, C. Jiang, B. Cheng, W. You, J. Yu. Small, 13 (2017) 1603938

28. Y. Jiang, Z. Sun, C. Tang, Y. Zhou, L. Zeng, L. Huang. Appl. Catal. B, 240 (2019) 30—38

29. F. Dong, Y. Li, Z. Wang, W. K. Ho. Appl. Surf. Sci., 358 (2015) 393—403

30. J. Bian, C. Huang, R.-Q. Zhang. Chem. Sus. Chem., 9 (2016) 1—14